水凝胶拥有非常良好的湿度响应性、柔韧性和生物相容性，是可穿戴式湿度传感器的理想材料。然而，传统的块体水凝胶型湿度传感器由于吸湿量大、比表面积小，导致水分子渗透时间长，响应/恢复相当慢。因此超薄水凝胶型湿度传感器具备比较好的研究价值。
最近，宁波大学材料科学与化学工程学院叶羽敏团队通过构建具有多级微纳米架构的超薄水凝胶-碳纳米复合材料，获得高度可拉伸的、快速响应的、防水可穿戴湿度传感器。其高比表面积使传感器在宽湿度范围（11-96% RH）内具有高灵敏度和快速响应/回复速度（13/0.48 s），并且成功地应用于实时监测人体呼吸行为和不一样的部位的皮肤湿度。该方法克服了块体水凝胶湿度传感器面临的局限性，为制造下一代可穿戴湿度传感器带来了令人兴奋的新机遇。该工作中，作者通过引发式化学气相沉积（initiated Chemical Vapour Deposition, iCVD）法制备超薄水凝胶涂层，此方法大范围的应用于纳米聚合物薄膜的可控制备，具有无溶剂、高保形、保留功能官能团等显著优势。叶羽敏团队致力于新型高分子功能薄膜的气相制备与不相同的领域的应用研究，近年来在气相法制备具有亲疏水、抗菌、抗凝血、导电等功能薄膜，及其在智能传感、柔性器件等领域取得了一系列进展（Chem. Eng. J. 2023, 454, 139981；J. Membr. Sci. 2023, 685, 121963; Nano Energy 2023, 107, 108095; Mater. Today. Chem., 2023, 28, 101361; Mater. Today Chem. 2022, 24, 100786; ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13(8), 10553; Chem. Eng. J. 2021, 416, 128043；Chem. Eng. J., 2021, 418, 129368）。
作者将亲水传感材料和封装材料复合制备多层次的湿度传感器，其中亲水传感材料利用蜡烛火焰在PDMS表面沉积一层薄薄的烟灰纳米颗粒（CS），然后在一定的应变拉伸下固定于反应室中。通过iCVD将单体和交联剂在引发剂的作用下沉积亲水超薄水凝胶，沉积后复合膜释放并回缩，创建了周期性微尺度褶皱-纳米多孔水凝胶/烟灰复合涂层pVE/CS/PDMS。另外，在弹性氨纶织物上用iCVD法包覆一层疏水聚合物薄膜p（EGDA-co-PFDA）封装纳米复合材料传感器，使其具有防水和抗菌性能。
图1超薄亲水水凝胶和疏水涂层分别涂覆在烟灰纳米颗粒覆盖的预拉伸PDMS和氨纶织物上的iCVD过程示意。
iCVD法的显著优势是具有高保形性，所制备的亲水超薄水凝胶涂层高度保留了CS的纳米形貌，预拉伸产生的褶皱结构使复合材料的比表面积进一步增加，大幅度的提升了表面润湿性，使pVE/CS/PDMS-150%复合材料的水接触角（WCA）趋近0°。
图2不同预拉伸形态的pVE/CS/PDMS纳米复合膜的组成、形态和润湿性表征。
作者用pVE/CS/PDMS材料制备的湿度传感器具有较高的灵敏度，且预应变越大，灵敏度越高，这归因于水凝胶表面的亲水性和高比表面积提供了最大的水分子吸附容量。同时，高比表面积的微-纳米层次结构，大大加速了湿度变化时水分子在水凝胶内的吸附和解吸速度。另外，pVE/CS/PDMS-150%传感器的稳定性能也表明微-纳米层次结构有利水分子蒸发，防止水汽大规模凝聚，保持传感器良好的动态平衡。
为了进一步探究传感器形变时的传感性能，作者对pVE/CS/PDMS-150%传感器进行不同程度的弯曲和拉伸验证。形变时，传感器通过增大褶皱波长和降低振幅来抵消应力的影响，保持纳米复合材料的结构完整性。且拉伸和弯曲并没有破坏传感器的响应性和稳定能力，这归因于iCVD过程中，单体渗透入PDMS内，与之形成互穿网络，加强了界面结合力，且水凝胶涂层保形包覆CS纳米颗粒，防止了纳米结构崩塌。
为了应对可穿戴传感器使用的过程中可能会暴露于水、汗水和细菌中，而导致传感性能和结构被破坏。作者在传感器表面封装了一层超疏液织物，其具备优秀能力的疏水疏油、自清洁、防止细菌粘附等性能。另外iCVD的保形、无溶剂技术使织物保留高孔隙率，阻挡液滴的同时允许水分子自由通过，保证响应电流不可能会发生变化，这些优异的性能表明该传感器具有较高的应用价值。
图5弹性织物的封装使pVE/CS/PDMS-150%传感器具有疏液、自清洁和抗菌能力。
为了证明pVE/CS/PDMS-150%湿度传感器可应用于人体生理监测，作者将湿度传感器嵌入氧气面罩中，用于人体呼吸监测。由于纳米复合传感器的快速响应/回复性，使其能实时且精准的监测人体呼吸行为和评估人体健康状态。作者还进行了不同活动状态下，不一样的部位人体皮肤表面的湿度监测，证明了pVE/CS/PDMS-150%湿度传感器能有效地应用于人体生理实时监测。
图6pVE/CS/PDMS-150%湿度传感器对人体呼吸行为的实时监测。
小结：该研究的最大意义在于，使用iCVD法制备超薄水凝胶并结合微纳米褶皱结构构建了具有高比表面积的可拉伸湿度传感器。其较大的比表面积和周期的褶皱结构，使湿度传感器表现出高灵敏度、快速响应/回复、高拉伸性和良好的稳定性、耐久性，并成功地应用于人体生理实时监测，表明其作为可穿戴的多功能湿度传感器的应用潜力。
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